Крайняя северная точка ( 58°27' с.ш.) Забайкальского края находится на территории района:
Самая северная точка Восточного Забайкалья достигает 58°27' с. ш., и находится на территории Каларского района.
Здесь проходит участок границы двух регионов Забайкальского края и Иркутской области.
Для рельефа типично чередование высоких (хр. Кодар, Удокан и др.) и обширных, глубоких межгорных котловин (Верхне-Чарская, Муйско-Куандинская). В центральной части хр. Кодар находится высшая точка Забайкалья – Пик БАМ (3073 м.). Кодар имеет следы современного оледенения: цирки, кары, моренные гряды, ледниковые озёра. На территории района находится самое глубокое озеро в Забайкальском крае, озеро Ничатка, а также уникальные Чарские пески, Кодарские ледники.
Район богат минерально-сырьевыми ресурсами, уникальными по набору и содержанию месторождениями полезных ископаемых: Удоканское – медное, Чинейское – титаномагнетитовое, Апсатское – каменного угля, Катугинское – редких металлов, Сакунское – сыныритов. На территории Каларского района есть термальные минеральные источники: вблизи потухших вулканов Удоканского хребта (Сыня, Аку, Чепе и др.) – углекислые, кремнистые, гидрокарбонатные; у подножия Кодара – Верхнечарский термальный и др.